アミノ分子界面を介した金属触媒による酸素還元におけるスケーリング関係の打破

科学分野:

• 材料科学
• 電気化学
• 触媒科学

背景:

• アニオン交換膜燃料電池（AEMFC）における水素利用の進展には、安定した活性なパラジウム（Pd）ベース触媒の開発が不可欠です。
• 酸素還元反応（ORR）はAEMFCにとって重要ですが、従来の経路ではスケーリング関係による効率の限界に直面しています。

研究 の 目的:

• ポリエチレンイミン（PEI）を介した界面修飾を用いた新規Pdベース触媒の設計と、ORR触媒作用の向上。
• 効率的なエネルギー変換のためのAEMFCにおける修飾PdRh金属触媒（PdRh@PEI）の性能調査。

主な方法:

• ポリエチレンイミン（PEI）を用いたPdRh金属触媒の界面エンジニアリング。
• 半波電位およびマス活性測定を含む電気化学触媒性能評価。
• 触媒反応機構を理解するための *in situ* 振動分光法および計算論的調査。

主要な成果:

• PdRh@PEI触媒は、高い半波電位（0.96 V）とマス活性（0.9 Vで1.23 A mgPd-1）を達成し、ベンチマークのPt/Cおよび他のPdベース触媒を上回りました。
• PEI修飾はPdRhへの電子移動を促進し、dバンド中心を低下させ、律速段階であるORRステップの活性化障壁を低減しました。
• 触媒は、効率を高める酸素還元の解離機構（*OOHから*Oへ）へのシフトを示しました。

結論:

• ポリエチレンイミンを介した界面エンジニアリングは、高性能PdベースORR触媒を開発するための効果的な戦略です。
• PdRh@PEI触媒は、優れた電力密度（164.3 mW cm-2）と動作耐久性（>24時間）を示し、AEMFC用途に有望です。
• 分子界面修飾は、エネルギー変換技術のための高度な触媒を設計するための強力なルートを提供します。