ハロゲン化および窒素含有DBPのクロラミン-オゾン処理プロセスにおける解明：チロシンからのDFT駆動形成経路と毒性評価

科学分野:

• 環境化学
• 水処理技術
• 毒物学

背景:

• 臭素酸塩（BrO3-）は、飲料水中で懸念される規制された消毒副生成物です。
• 塩素化やオゾン処理などの従来の消毒方法は、さまざまな消毒副生成物（DBP）の形成につながる可能性があります。
• クロラミン処理とオゾン処理の組み合わせ（NH2Cl-O3）プロセスは、臭素酸塩形成を軽減する効果について検討されています。

研究 の 目的:

• NH2Cl-O3プロセスがハロゲン化および窒素含有DBPの形成に及ぼす影響を調査すること。
• L-チロシン、L-トリプトファン、タンニン酸などの有機前駆体の存在下で形成されるDBPを同定および定量すること。
• 同定されたDBPの毒性を評価し、既存のDBPおよび臭素酸塩と比較すること。

主な方法:

• DBP同定のための非標的超高性能液体クロマトグラフィー-Orbitrapタンデム質量分析（UHPLC-Orbitrap-MS/MS）。
• DBP形成経路を解明するための密度汎関数理論（DFT）計算。
• 毒性評価のための定量的構造活性相関（QSAR）モデリングおよび細胞毒性アッセイ。
• Suwannee River腐植物質（SRHA）および廃水流出液を使用したマトリックス依存型検証。

主要な成果:

• NH2Cl-O3プロセスは、個々のNH2ClまたはO3処理と比較して、ハロゲン化および窒素含有DBPの数と量が大幅に増加しました。
• 芳香族ハロフェノール類や臭素化誘導体を含む多様なハロゲン化DBPが同定され、濃度は数十μg/Lに達しました。
• ハロアミン媒介N-ハロゲン化およびO3駆動酸化を含む形成経路が確認されました。
• 同定された芳香族ハロ-DBPは、従来のDBPおよび臭素酸塩と同等またはそれ以上の毒性を示しました。

結論:

• NH2Cl-O3プロセスは、臭素酸塩を効果的に削減する一方で、毒性のある有機DBPの形成を増加させるというトレードオフを示します。
• 有機前駆体は、これらのDBPの生成増加とその関連毒性に大きく寄与します。
• 臭素酸塩と毒性のある有機DBPを同時に制御するためには、最適化された水消毒戦略が不可欠です。