CO2電気還元における多炭素生成物選択性を探るための制御可能な濡れ性による局所CO2濃度の調整

科学分野:

• 電気化学
• 触媒
• 表面科学

背景:

• 二酸化炭素（CO2）の多炭素生成物への電気化学的変換は、再生可能エネルギー貯蔵と化学合成の経路を提供する。
• 高選択的な多炭素生成物を得るための表面CO2濃度と局所pHの正確な役割は不明なままである。

研究 の 目的:

• 表面CO2濃度と局所pHが多炭素生成物選択性に及ぼす個別の寄与を分離・調査すること。
• CO2電気還元性能を向上させるために電極表面を設計すること。

主な方法:

• 反応を監視するために、in situ蛍光電気化学スペクトルとin situラマンスペクトルを利用した。
• 界面CO2移動を制御するために電極表面の濡れ性を調整した。
• 超疎水性電極と従来の銅（Cu）電極の性能を比較した。

主要な成果:

• 超疎水性電極は、有意に高い表面CO2濃度を維持した。
• 超疎水性表面での急速なCO2移動は、当初は多炭素生成物には不利と考えられていた局所pHを緩衝した。
• 従来のCu電極の1.93倍にあたる66.5%の多炭素生成物選択性を達成した。
• オペランドラマンスペクトルは、超疎水性表面でのCO2活性化と中間体（Cu-CO、CO2-）形成の強化を明らかにした。

結論:

• 超疎水性表面によって維持される高い表面CO2濃度は、CO2活性化とそれに続く多炭素生成物の形成を促進する重要な要因である。
• 表面濡れ性のエンジニアリングは、CO2電気還元の強化のためのマイクロ環境を制御する効果的な戦略を提供する。
• 本研究は、CO2電気触媒における表面CO2濃度、局所pH、および生成物選択性の間の相互作用を明らかにする。