现场隔离的金属集群的反应性:在玛-Al2O3支持的Ir4上化
A M Argo1, J F Goellner, B L Phillips
1Contribution from the Department of Chemical Engineering and Materials Science, University of California, Davis, California 95616, USA.
Journal of the American Chemical Society
|July 18, 2001
概括
与延伸的金属表面相比,支持的四二集群表现出独特的反应性. 在Ir4集群上,propylidyne是稳定的,不像在更大的表面上,它很容易与H2反应.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 表面科学是一门学科.
- 纳米材料 化学 化学
背景情况:
- 了解支金属集群的反应性对于设计高效的催化剂至关重要.
- 通过比较集群和扩展表面活性,可以了解尺寸依赖的催化特性.
研究的目的:
- 为了对比支的四二集群 (Ir4/gamma-Al2O3) 与延伸的金属表面的反应性.
- 研究烯和H2在Ir4/gamma-Al2O3.3上的吸附和反应.
主要方法:
- 使用红外 (IR) 光谱学对集群结合的配体进行表征.
- 核磁共振 (NMR) 光谱 (13C NMR) 用于连接物识别.
- 扩展的X射线吸收细结构 (EXAFS) 谱学用于结构分析.
主要成果:
- 在298K的Ir4/gamma-Al2O3上吸附烯形成了稳定的,集群结合的mu3-propylidyne.
- 在较低的温度 (138K),反应形成高度脱的物种 (CxHy).
- (H2) 吸附形成化物,抑制了随后的烯反应.
- 在Ir4上的基在高达523K的温度下是稳定的,与支物反应形成CO,并没有与D2进行同位素交换.
- 相比之下,在延伸的金属表面上,乙烯容易化,交换同位素,并在较低的温度下分解.
结论:
- 乙烯在Ir4集群上的独特稳定性和反应性突出显示了与延伸金属表面的显著差异.
- 这些发现表明,涉及乙烯的表面反应需要组合的金属原子超过三个.
- 这项研究强调了小型,地点隔离的金属集群的独特催化行为.
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