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关于 (eta-C(5) H(4) Me) Re(CO) [P(OPh) ((3) ]Br(2) 转化为cis异构的固态反应研究:异构反应的新机制.

Robert S Bogadi1, Demetrius C Levendis, Neil J Coville

  • 1Molecular Sciences Institute, School of Chemistry, University of the Witwatersrand, Johannesburg 2050, South Africa.

Journal of the American Chemical Society
|February 7, 2002
PubMed
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这项研究揭示了一种新的双旋转机制,用于复合物的热异构化. 使用单晶X射线结构监测了反应动力学,显示了单向连接体运动.

科学领域:

  • 有机金属化学 有机金属化学
  • 固态化学 固态化学
  • 晶体学 晶体学是指结晶学.

背景情况:

  • 在有机金属复合体中的热异构反应对于理解反应性至关重要.
  • 单晶转化为单晶转化为反应机制提供了独特的见解.
  • 碳基复合物与素配体表现出多样化的协调化学.

研究的目的:

  • 阐明在 (eta(5) -C(5) H(4) Me) Re(CO) [P(OPh) ((3) ]Br(2) 中的跨至cis热异构的机制.
  • 在单晶到单晶异构化过程中监测结构变化和动力学.
  • 为了确定参与转换的连接体和原子的特定运动.

主要方法:

  • 在热异构化中间阶段的单晶X射线衍射.
  • 监测单元格参数和场地占用因素.
  • 里埃和差异里埃图的分析,以确定原子的位置和混乱.

主要成果:

  • 观察到,复合物的转-至-同质化发生在150°C的单晶转化到单晶转化过程中.
  • 反应动力学在初始阶段遵循第一阶段的行为,产生30 x 10(-6) s(-1) 的速度常数.
  • 提出了一种新的双重旋转机制,涉及CO联体和一个Br原子的单向反时针运动.

相关实验视频

结论:

  • 跨至的热异构化通过一种独特的双重旋转机制进行.
  • 观察到的单晶转化为单晶的过程提供了详细的机械路径.
  • 反应从cis同位素是不可逆转的,证实了过程的方向性.