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基的气相臭氧分解:从抗碳氧化物中形成OH.

Jesse H Kroll1, Neil M Donahue, Victor J Cee

  • 1Department of Chemistry and Chemical Biology, Harvard University, Cambridge, Massachusetts 02138, USA. kroll@huarp.harvard.edu

Journal of the American Chemical Society
|July 18, 2002
PubMed
概括

臭氧与基的反应产生基基 (OH). 这项研究揭示了涉及乙烯的新OH通路,对OH的形成做出了重大贡献,并澄清了烯臭氧化解中的二氧化碳烯异构体作用.

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科学领域:

  • 大气化学 大气化学
  • 化学动力学 化学动力学
  • 有机化学 有机化学

背景情况:

  • 气相臭氧-基反应是基基 (OH) 的一个主要来源.
  • 目前的理解主要集中在合成碳氧化物上,忽视了其他OH形成途径.
  • 乙烯臭氧溶解表明有一个额外的OH形成通道,对替代的基具有潜在的意义.

研究的目的:

  • 为了研究基 (OH) 和化基 (OD) 产生的 cis-和 trans-3-hexene-3,4-d2 臭氧化.
  • 为了阐明乙烯酸对OH形成的贡献.
  • 为了确定烯臭氧化解中的合成:抗碳氧化物比率.

主要方法:

  • 使用了激光诱导光谱学 (LIF).
  • 研究了部分化 (cis-和trans-3-hexene-3,4-d2) 的臭氧分解.
  • 测量OH和OD产量以区分反应途径.

主要成果:

  • 化基 (OD) 的形成证实了一条涉及乙烯基的途径.
  • 这种乙烯路径约占cis-3-hexene的OH总形成的三分之一.
  • 一个轻微的动态同位素效应表明,来自抗碳酸氧化物的"热酸"通道参与其中.

结论:

  • 一个以前被低估的OH形成途径涉及乙烯在烯臭氧化中存在.
  • 合成:抗碳氧化物比率被估计为大约50:50的转-3-烯和20:80的cis-3-烯.
  • 这些发现完善了我们对臭氧化物分解机制和大气化学中的OH生产的理解.