在水合金离子上吸附氧气:实验和理论
William T Wallace1, Richard B Wyrwas, Robert L Whetten
1School of Chemistry and Biochemistry, Georgia Institute of Technology, Atlanta, GA 30332-0400, USA. wallace@chemistry.gatech.edu
微量水分会激活氧化反应的金催化剂. 黄金集群的氧化逆转了它们的氧吸附活性,提高了催化效率,特别是奇数集群.
科学领域:
- 催化剂是一种催化剂.
- 表面科学是一门学科.
- 材料化学 材料化学
背景情况:
- 支持的黄金集群是低温氧化过程中高效的催化剂.
- 微量水分对于黄金集群的催化功能至关重要.
- 了解湿度在黄金催化中的作用至关重要.
研究的目的:
- 调查湿度和温度对金离子与O2反应性的影响.
- 阐明金上氧气吸附的机制.
- 确定基团在黄金集群催化中的作用.
主要方法:
- 接近大气的压力流反应堆技术.
- 气相黄金集束离子的生成和反应.
- 密度函数理论 (DFT) 对结合能和电子结构的计算.
主要成果:
- 潮湿的条件产生黄金-氧集群离子 (Au(N) OH(-).
- 水氧化逆转了O2吸附活动:不活跃的裸体集群变得活跃,反之亦然.
- DFT证实了结合能量,并揭示了基于集群平价 (奇偶/偶数) 的电子转移机制影响反应率.
结论:
- 湿度显著改变金离子对O2的反应.
- 基团结增强了奇异的离子离子集群的反应性,并抑制了偶数的离子集群.
- 水在支持的黄金集群催化剂的增强活性中起着关键作用.
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