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的1,4-二氧化化合物:在固体状态下,可以逆转地将二烯结合于[Bu][Ga][Mu-OC6][H4][O][n].

Laura H Von Poppel1, Simon G Bott, Andrew R Barron

  • 1Department of Chemistry and Center for Nanoscale Science and Technology, Rice University, Houston, Texas 77005, USA.

Journal of the American Chemical Society
|September 4, 2003
PubMed
概括

这项研究合成了一种氧化聚合物及其化添加物. 在固态反应中研究了聚合物和添加物之间的可逆互转,揭示了对晶体包装和多态的依赖.

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科学领域:

  • 有机金属化学 有机金属化学
  • 聚合物化学 聚合物化学
  • 材料科学 材料科学 材料科学

背景情况:

  • 氧化聚合物是一种协调聚合物,在材料科学中具有潜在的应用.
  • 了解这些聚合物的合成和反应性对于开发新的功能性材料至关重要.
  • 易斯基联结体在修改化合物的结构和性质方面的作用是一个活跃的研究领域.

研究的目的:

  • 为了合成和表征一种新型的氧化聚合物,我们将[{t}Bu{t}Ga{2}Ga{2}Mu-OC{6}H{4}O}]{n} (1).
  • 为了研究聚合物1和相关化合物与化连接体的反应,形成添加物[t) Bu) 2Ga (L) ] 2Mu-OC6H4O) (2-4) 和Ga (t) Bu) 2OPh (5).
  • 探索聚合物及其附加物之间的固态相互转换,包括连接物解离和结合过程,并确定控制这些反应的热力学参数 (DeltaH和DeltaS).

主要方法:

  • 氧化聚合物1通过添加Ga (t) (Bu) (3) 与基的合成.
  • 聚合物1和相关化合物与化连接物 (L) 反应形成添加物.
  • 添加物的热解以再生聚合物 1.
  • 固态反应涉及蒸汽相联体的引入和去除.
  • 使用 (13)C CPMAS NMR光谱,TG/DTA,SEM,EDX和粉末XRD进行了表征.
  • 分析单晶X射线晶体学包装图的分析.

主要成果:

  • 成功合成氧化聚合物1及其胺添加物2-5.
  • 在固态反应中,证明了聚合物1和添加物2-4之间的可逆互转化.
  • 在溶液和固体状态下确定连接物解离和结合的热力学参数 (DeltaH和DeltaS).
  • 观察到晶体包装 (头对头与头对尾) 影响了凝聚聚合的度.
  • 识别影响固态反应可逆性的多态.

结论:

  • 氧化聚合物可以经历可逆的聚凝聚聚合反应在固态.
  • 晶体包装的安排显著影响这些固态反应的热力学特性.
  • 凝聚聚合物的可逆性取决于形成的特定多态体.
  • 这些发现为通过晶体工程控制协调聚合物的固态反应提供了洞察力.

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