在黄金表面的硫酸盐单层中固定复合物:催化和结构研究
Thomas Belser1, Meike Stöhr, Andreas Pfaltz
1Department of Chemistry, St. Johanns-Ring 19, and Department of Physics, Klingelbergstrasse 82, University of Basel, 4056 Basel, Switzerland.
Journal of the American Chemical Society
|June 16, 2005
概括
在金纳米颗粒上固定的化催化剂作为高效的化催化剂起作用. 这些混合催化剂表现出高的反反选择性和可回收性,反映同质系统.
科学领域:
- 纳米技术纳米技术
- 催化剂是一种催化剂.
- 有机化学 有机化学
背景情况:
- 基拉尔二复合物提供了组合的同质和异质的催化性能.
- 黄金表面上的自组装单层 (SAM) 为催化剂固定提供了一个平台.
- 在SAM中通过邻近分子调整催化活性是一个感兴趣的领域.
研究的目的:
- 为了合成和评估用于催化应用的金合金上的自组装单层中集成的合-二啡复合体.
- 通过扫描道显微镜 (STM) 研究这些混合单层的结构和动态特性.
主要方法:
- 用含有n-octanethiolates和-PYRPHOS末端组的混合SAM进行功能化的黄金合物制备.
- 使用甲基α-乙胺-酸盐作为模型基质的化催化.
- 在Au{111}上使用STM对类似SAM的结构分析.
- 催化剂回收和重复使用评估.
主要成果:
- 固定的催化剂实现了高的反反选择性 (高达93% ee) 和完全的基质转化,与同质对应物相比.
- 催化剂很容易通过过回收,并且在不损失性能的情况下多次重复使用.
- STM研究揭示了SAM中催化剂载体硫酸盐的统计分布.
- 在通过位置交换加入具有催化剂的硫醇时,保持了n-octanethiolate SAM的有序结构.
结论:
- 合物二复合物可以通过SAM有效地固定在黄金合物上,从而创建高效和可回收的混合催化剂.
- 开发的催化系统表现出极好的反选择性和稳定性.
- 这些发现提供了对用于催化作用的功能化纳米材料的结构性质关系的见解.
