通过蒸汽-固体-固体机制从碳涂层SiO2纳米颗粒中生成SWNT核
Alister J Page1, K R S Chandrakumar, Stephan Irle
1Fukui Institute for Fundamental Chemistry, Kyoto University, Kyoto 606-8103, Japan.
Journal of the American Chemical Society
|December 15, 2010
概括
研究人员使用QM/MD模拟在二氧化 (SiO2) 纳米颗粒上探索了单壁碳纳米管 (SWNT) 的生长. 他们发现一种蒸汽-固体-固体机制,而不是VLS,驱动SiO2上的SWNT核化,需要纳米粒子表面的碳和.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 纳米技术 纳米技术
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 单壁碳纳米管 (SWNTs) 通常使用在过渡金属催化剂上的蒸汽-液体-固体 (VLS) 机制进行合成.
- 在二氧化 (SiO2) 等非传统催化剂上,SWNT 的生长机制在原子层面上仍然不太清楚.
研究的目的:
- 在甲 (CH4) 化学蒸气沉积 (CVD) 过程中对SiO2纳米颗粒上SWNT核化的原子化机制进行研究.
- 阐明SiO2作为SWNT形成的催化剂的作用,并与传统的催化剂进行比较.
主要方法:
- 量子化学分子动力学 (QM/MD) 模拟用于在SiO2纳米粒子上建模CH4 CVD.
- 模拟的重点是CHx物种与SiO2表面之间的相互作用,包括碳热还原和碳网络形成.
主要成果:
- 在SiO2纳米粒子上的甲CVD通过表面的碳热减少产生一氧化碳 (CO),使核心富含氧气.
- 只有在SiO2表面具有显著的碳和后才观察到SWNT核化,这是由于聚氨酸链的凝聚成sp2碳网的原因.
- 模拟确定了一种蒸汽-固体-固体 (VSS) 机制,用于在SiO2上进行SWNT核化,与VLS机制不同.
结论:
- 在SiO2纳米颗粒上的SWNT核化遵循VSS机制,从根本上与传统催化剂上的VLS机制有所不同.
- 催化剂表面的碳和是SWNT在SiO2.2上核化的先决条件.
- 这项研究揭示了传统和非传统的催化系统之间SWNT形成机制的关键差异.
