使用原子层沉积来阻碍离子电池中的溶剂分解:第一原则建模和实验研究
Kevin Leung1, Yue Qi, Kevin R Zavadil
1Sandia National Laboratories, MS 1415 and 0888, Albuquerque, New Mexico 87185, USA. kleung@sandia.gov
Journal of the American Chemical Society
|July 30, 2011
概括
原子层沉积 (ALD) 涂层通过减缓电子转移来防止电池电解质分解. 这项研究阐明了被动化机制,提高了电池的寿命和性能.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 离子电池电极表面的被动化对于防止电解质分解和确保电池寿命至关重要.
- 原子层沉积 (ALD) 提供了一个有前途的方法,用于创建电池电极上的合规涂层.
- ALD涂层作为模型系统来研究电解质分解机制,特别是电子道化.
研究的目的:
- 阐明电池电极上的电解质分解机制,有或没有原子层沉积 (ALD) 涂层.
- 了解电子道穿过被动化层在启动电解质分解中的作用.
- 通过计算和实验验证ALD涂层在防止电解质分解方面的有效性.
主要方法:
- 使用第一原理计算和受约束密度函数理论 (DFT) 来建模电子转移到乙烯碳酸盐 (EC) 分子.
- 在液体EC电极接口上进行了ab initio分子动力学模拟.
- 微重力测量被用于实验性评估电解质分解率.
主要成果:
- 在裸露的金属表面上,乙烯碳酸盐 (EC) 由于直接接受电子而迅速 (比秒) 分解.
- 在化涂层下,电子转移到EC转移到非adiabatic状态,由分子重组能量显著减缓.
- ALD涂层在实验中被证明可以减少电解质分解,与理论预测一致.
结论:
- 原子层沉积 (ALD) 涂层有效地使电池电极表面被动,减轻电解质分解.
- 消极化机制涉及改变电子转移动态,特别是减缓电子穿过涂层的道.
- 这项研究提供了对ALD在提高电池稳定性和性能方面的作用的基本理解.


