单原子热点在Au-Pd纳米合金中用于电催化H2O2生产
Jakub S Jirkovský1, Itai Panas, Elisabet Ahlberg
1Chemistry Department, University of Liverpool, Liverpool L69 7ZD, United Kingdom. jjirkovsky@anl.gov
Journal of the American Chemical Society
|October 26, 2011
概括
研究人员开发了一种新方法,使用金纳米合金来提高过氧化 (H2O2) 产量. 黄金中优化的含量显著提高了H2O2的选择性,以实现高效的化学合成.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 氧降解反应 (ORR) 对于能量转化至关重要,但往往会产生不必要的副产品.
- 开发用于生产过氧化 (H2O2) 的选择性催化剂对于化学合成和能源应用至关重要.
研究的目的:
- 通过ORR制定和评估一种新的战略,通过ORR获得优惠的H2O2生产.
- 研究将金 (Au) 纳米粒子与过渡金属,特别是 (Pd) 合金对H2O2选择性的影响.
主要方法:
- 密度功能理论 (DFT) 建模被用来选潜在的合金候选者.
- 具有不同Pd含量的Au(1-x) Pd(x) 纳米合金在Vulcan XC-72上进行了合成和支持.
- 在模仿质子交换膜的环境中评估了电催化性能.
主要成果:
- DFT预测,Au中的孤立的Pd, (Pt) 或 (Rh) 原子会增加H2O2的产生.
- 实验结果显示,在AuPd纳米合金中将Pd度提高到8%,可以实现近95%的H2O2选择性.
- 较高的Pd含量 (x=0.5) 大大降低了H2O2的选择性到10%以下,这表明孤立的客原子是关键.
结论:
- 在Au矩阵中分散的孤立的表面Pd原子显著提高了电催化H2O2的选择性.
- 连续的Pd集团促进了水的形成,减少了H2O2的产量.
- 这一策略使得高效的H2O2合成在聚合物电解质燃料电池,允许同时化学和发电.
