预测在Au24(SR) 20中预测的互锁的类链结构:对从同质黄金(I) 硫酸盐到核心堆叠的纳米颗粒的硫化黄金集群的结构演变的影响
Yong Pei1, Rhitankar Pal, Chunyan Liu
1Department of Chemistry, Key Laboratory of Environmentally Friendly Chemistry and Applications of Ministry of Education, Xiangtan University, Hunan Province 411105, China. ypnku78@gmail.com
Journal of the American Chemical Society
|January 28, 2012
概括
研究人员使用一种新的计算方法确定了金Au(24)(SR)(20) 的原子结构. 这揭示了独特的类图案,并支持了化黄金纳米粒子 (RS-AuNPs) 的新生长模型.
科学领域:
- 计算化学和材料科学.
- 纳米粒子的合成和表征.
- 纳米材料的原子结构的确定.
背景情况:
- 硫酸盐保护的金纳米颗粒 (RS-AuNPs) 合成的尺寸和结构各不相同.
- 了解小RS-AuNP的原子结构对于预测它们的性质至关重要.
- 之前的研究已经提出了RS-AuNP的生长模型,但实验验证正在进行中.
研究的目的:
- 解决合成的配体覆盖集群Au的原子结构(24) ((SR) ((20).
- 研究RS-AuNP的结构动机和生长机制.
- 为了将RS-AuNPs的原子结构与它们的光学特性相关联.
主要方法:
- 开发和应用经典的基于力场的分割和保护方法来确定原子结构.
- 对理论异构体的紫外线吸收光谱和粉末X射线衍射 (XRD) 曲线的计算.
- 计算属性的与实验测量的比较.
- 分析电子结构和光学吸收光谱.
主要成果:
- 24) SR) 20的原子结构得到了成功的解析,显示了计算和实验UV-vis和XRD数据对最低能量同位素的良好一致.
- 在核心堆叠的RS-AuNP中,预测了独特的类链类主质图案,表明在低Au/SR比率下发生结构转变.
- 四面体Au(4) 图案被确定为小RS-AuNP中具有较低Au/SR比率的普遍结构单元.
- 干覆盖面显著影响RS-AuNPs的光学吸收行为.
结论:
- 这项研究为Au(24)(SR)(20) 提供了经过验证的原子结构,并支持了涉及Au(n) ((SR) ((n-1) 寡合体的拟议生长模型.
- 这些发现提供了关于硫化黄金集群的结构演变的见解,从黄金(I) 硫酸盐到核心堆叠的RS-AuNP.
- 由界面键长驱动的Au-core大小的增加,导致HOMO-LUMO间隙更小,光学特性发生变化.
