在Pt树突分子封装的纳米粒子上选择性Cu沉积:理论和实验的相关性
Emily V Carino1, Hyun You Kim, Graeme Henkelman
1Department of Chemistry and Biochemistry, The University of Texas at Austin, 1 University Station, A5300 Austin, Texas 78712-0165, USA.
Journal of the American Chemical Society
|February 24, 2012
概括
在树脂封装纳米颗粒 (DEN) 上研究了铜低电位沉积 (UPD),使用电压测量和DFT计算. 铜首选沉积在 Pt(100) 面的 Pt(147) 纳米粒子上.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 表面科学是一门学科.
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 了解纳米材料上的金属沉积对于催化和电子学至关重要.
- 装有丹德里默的纳米粒子提供了可控的尺寸和表面特性.
- 低电位沉积 (UPD) 提供了对金属表面相互作用的见解.
研究的目的:
- 为了将铜UPD在纳米颗粒上的实验电压测量与理论DFT计算相关联.
- 研究纳米颗粒中的不同金面上的铜的首选沉积点.
- 用现场X射线吸收光谱学来描述铜装饰纳米颗粒的结构变化.
主要方法:
- 电压测量用于研究白金树状分子封装纳米粒子 (Pt DENs) 上的铜低潜沉积 (UPD).
- 进行密度函数理论 (DFT) 计算,以确定 Pt(100) 和 Pt(111) 面的沉积能量.
- 在现场使用X射线吸收光谱 (XAS) 来描述Cu装饰的Pt DENs的结构.
主要成果:
- 在Pt上的Cu UPD的电压度学峰值位置{147} DEN与DFT计算的沉积能量有很好的一致性.
- DFT的计算表明,部分铜外在Pt(100) 方面比Pt(111) 方面更稳定.
- 观察到铜UPD首先发生在纳米颗粒的Pt100) 面的4倍空心部位上.
- XAS的结果证实了DFT优化的结构模型,用于Pt DEN上的全铜单层和部分铜单层.
结论:
- 该研究成功地将Pt纳米颗粒上的铜UPD与实验电压测量和DFT计算进行了相关联.
- 在Pt(147) DENs上的铜沉积是面部依赖的,有利于Pt(100) 站点.
- 在现场XAS提供了有价值的结构信息,支持金属纳米粒子相互作用的理论模型.
