半导体碳纳米管中的三重状态的初始时间域研究:系统间交叉,光时间和线宽
Bradley F Habenicht1, Oleg V Prezhdo
1Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory, Oak Ridge, Tennessee 37830, United States.
Journal of the American Chemical Society
|September 13, 2012
概括
在 (6,4) 碳纳米管 (CNT) 中的系统间交叉 (ISC) 发生在几秒钟内,由旋转轨道相互作用驱动. 这一过程导致能量损失,并影响半导体CNT中的光发光量子产量.
科学领域:
- * 计算物理和化学
- * 碳纳米管的材料科学
背景情况:
- *最近的实验强调了碳纳米管 (CNT) 中兴奋电子状态的重要性.
- *了解能量传输路径,包括系统间交叉 (ISC),对于优化CNT光电子特性至关重要.
研究的目的:
- * 为了研究 (6,4) 碳纳米管 (CNT) 中激发单元和三元状态的动力学.
- *模拟系统间交叉 (ISC) 过程,从第一个激发单元状态 (S) 到三元状态 (T) 和随后的放松.
- * 阐明这些过程中非adiabatic (NA) 电子 - 声子和旋转轨道 (SO) 相互作用的作用.
主要方法:
- * 在ab initio时域密度函数理论中利用非adiabatic (NA) 分子动力学.
- *同时结合了NA电子 - 声子和自旋轨道 (SO) 相互作用.
- *先进的理论方法将三重状态纳入模拟.
主要成果:
- *计算的S(1) -T(1) ISC发生在几十个皮秒内,与实验结果保持一致.
- *预计在室温下均质光线的宽度约为10 meV.
- *确定SO相互作用,而不是NA相互作用,限制了ISC率,因为它的波动较低.
结论:
- * 系统间交叉 (ISC) 是 (6,4) CNTs中激发状态的非辐射衰变的一个重要因素.
- * 在ISC过程中消散的能量转移到高频光学声子.
- *ISC有助于降低半导体CNT中的光发光量子产量.
