直接的STM阐明了原子层结构对溶解CO氧化氧化的Pt(111) 电极的影响
Junji Inukai1, Donald A Tryk, Takahiro Abe
1Fuel Cell Nanomaterials Center, University of Yamanashi, Kofu, 400-0021, Japan. jinukai@yamanashi.ac.jp
Journal of the American Chemical Society
|January 9, 2013
概括
在 (Pt) 表面氧化一氧化碳的电催化活性受到阶段结构的显著影响. 在CO暴露下的潜在循环有利于111个步骤的形成,提高了催化性能.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 表面科学是一门学科.
- 材料科学 材料科学 材料科学
背景情况:
- 了解表面结构和电催化活性之间的关系对于设计高效的催化剂至关重要.
- (Pt) 是一个关键的电催化剂,特别是在一氧化碳 (CO) 氧化等反应中.
- 在现场技术对于研究电化学反应期间催化剂表面的动态变化至关重要.
研究的目的:
- 建立一个直接比较电催化活性与表面结构的标准.
- 为了研究不同步骤配置的Pt(111) 电极上CO的电氧化.
- 阐明表面结构,特别是阶段形态在CO电氧化中的作用.
主要方法:
- 组合的电化学测量.
- 在现场扫描道显微镜 (STM) 以可视化表面结构.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以了解反应机制和能量学.
主要成果:
- 在Pt(111) 上的CO氧化与无序的 (111) 步骤发生在与原始表面相比显著较低的潜力.
- 在CO和溶液中的潜在循环导致 (111) 步骤的直和低潜在活动的减少.
- 在Pt(111) 上的潜在循环与 (100) 步骤诱导了 (111) 微步骤的形成,改变了CO氧化活性.
- 在低电位区域中,CO氧化活动的顺序是:无序 (111) 步骤>直线 (100) 步骤> (100) 步骤与 (111) 微步骤 ≈直线 (111) 步骤.
结论:
- 在二氧化碳存在的潜在循环强烈有利于在Pt{11}表面上形成 (111) 步骤.
- 表面的阶段结构,特别是阶段的存在和类型,决定了CO氧化过程中的电催化活性.
- 该研究提供了动态表面重组和电催化性能之间的直接相关性.
