通过气体计量和红外光谱学确定的金属有机框架从H2中对D2进行高度选择性的量子选
Stephen A FitzGerald1, Christopher J Pierce, Jesse L C Rowsell
1Department of Physics and Astronomy, Oberlin College, Oberlin, Ohio 44074, United States. stephen.fitzgerald@oberlin.edu
Journal of the American Chemical Society
|May 29, 2013
概括
研究人员使用金属有机框架 (MOF) 研究了 (D2) 和 (H2) 的量子选. Ni-MOF-74对D2比H2具有很高的选择性,这是由零点能量差异所驱动的.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 物理化学 物理化学
- 量子力学就是量子力学.
背景情况:
- (D2) 和 (H2) 的分离对于融合能源等应用至关重要.
- 基于量子力学特性差异的量子选提供了一个新的分离途径.
- 金属有机框架 (MOF) 是气体吸附和分离的有希望的多孔材料.
研究的目的:
- 在各种MOF中研究D2和H2之间的量子选效应.
- 量化D2/H2选择性,了解底层的分离机制.
- 为了确定在冷温度下对D2/H2分离具有高选择性的MOF材料.
主要方法:
- 在一系列MOF上对D2和H2进行同热气体吸附测量.
- 吸附的异质热量是从吸附异热量计算出来的.
- 理想化吸附溶液理论 (IAST) 用于预测压力范围内的选择性.
- 红外 (IR) 光谱法被用来探测吸附的H2和D2的振动状态.
主要成果:
- 在所有测试的MOF中,与H2相比,D2的吸附同质热量总是更大.
- Ni-MOF-74在吸附度 (1.4 kJ/mol) 中表现出最大的差异,导致显著的低压选择性.
- 对Ni-MOF-74的选择性从150K的1.5增加到77K的5.0
- IAST的预测证实,选择性随着压力增加而下降,但在环境条件下仍然高于统一.
- 在IR光谱中观察到的选择性和吸附的H2转化带的频率转移之间发现了强烈的相关性.
结论:
- 在MOF中的量子选效应有效地将D2与H2分离.
- 分离机制主要取决于吸附的D2和H2同位素之间的零点能量差异.
- 由于其在低温温度下的高选择性,Ni-MOF-74对D2/H2分离应用具有很好的潜力.
