在TiO(2) (110) 上的CO氧化支持亚纳米金:大小和形状的影响

科学领域:

• 不同质的催化剂.
• 表面科学是一门科学.
• 计算化学是一种计算化学.

背景情况:

• 亚纳米金属集群在催化中至关重要,但它们的尺寸和形状依赖性质尚未完全理解.
• 二氧化 (TiO2) 是催化剂中广泛使用的支材料.
• 了解黄金集群大小,形状和TiO2支持之间的相互作用是优化催化性能的关键.

研究的目的:

• 综合研究亚纳米金 (Aun/TiO2,n = 1-4,7, 16-20) 对CO氧化的催化作用.
• 为了研究金在TiO2{\displaystyle TiO2}110表面上的尺寸和形状依赖的催化行为.
• 阐明TiO2支持在增强催化活性中的作用.

主要方法:

• 密度函数理论 (DFT) 的计算被用来建模金在TiO2.2上的电子结构和能量.
• 微动力学分析被用来预测反应速率和理解反应途径.
• 方法的验证是通过将DFT/微动力学预测与基准系统的现有实验数据进行比较来进行的.

主要成果:

• 催化活性通常随着集群大小增加到Au18.
• 空异构体Au18表现出最高的CO氧化活性,大约是Au7/TiO2的30倍,而其金字塔异构体的活性明显较低.
• TiO2支持通过减弱CO吸附和促进O2激活来增强催化活性,空洞Au18集群显示出强度和热稳定性.

结论:

• /TiO2的催化活性强烈依赖于黄金集群的尺寸和异构结构.
• 空Au18异构体代表了一个高度活跃的催化物种,用于在TiO2上氧化CO.
• 开发的理论框架,包括与吸附能和反应速率相关的轮图,可以指导高效支金属集群催化剂的设计.