单分散,过渡金属替代的CeO2纳米粒子的结构,结合和催化活性
Joseph S Elias1, Marcel Risch, Livia Giordano
1Department of Chemistry, ‡Research Laboratory of Electronics, §Department of Materials Science and Engineering, and ∥Department of Mechanical Engineering, Massachusetts Institute of Technology , Cambridge, Massachusetts 02139, United States.
Journal of the American Chemical Society
|November 19, 2014
概括
我们开发了一种新方法来制造由过渡金属替代的氧化纳米粒子. 用铜替代的氧化显示出对一氧化碳氧化过程的显著增强的催化活性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 纳米技术纳米技术
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 由于其氧化还原特性,Ceria (CeO2) 纳米粒子在催化过程中至关重要.
- 控制化的成分和结构是提高催化性能的关键.
- 之前的方法经常在化质合成中与相纯度和单分散性作斗争.
研究的目的:
- 开发一种可通用的合成路径,用于纯相,单分散过渡金属替代的纳米粒子 (M0.1Ce0.9O2-x).
- 为了研究这些化纳米粒子的催化活性,特别是对于CO氧化.
- 了解晶格在高氧化状态下稳定过渡金属离子中的作用.
主要方法:
- 基于溶液的异金属希夫基复合物的热解.
- 使用X射线吸收光谱学 (XAS) 进行表征.
- 通过稳态CO氧化实验评估催化活性.
- 在模型板上使用密度函数理论 (DFT) 的计算分析.
主要成果:
- 成功合成3纳米单分散M0.1Ce0.9O2-x纳米粒子 (M = Mn,Fe,Co,Ni,Cu) 具有受控的大小,形态和组成.
- XAS证实了性过渡金属离子 (M(3+) 和M(2+)) 在不形成散装氧化物的情况下成功地被纳入到质基质中.
- 用铜替代的 (Cu0.1Ce0.9O2-x) 在CO氧化催化活性上呈现出一个数量级的增加.
- DFT计算支持CeO2网格内M(3+) 和M(2+) 的稳定,包括像Cu(3+) 这样的不寻常氧化状态.
结论:
- 已经建立了一种可通用的合成方法,用于精确控制的过渡金属替代纳米颗粒.
- 体宿主格子在稳定多过渡金属的高氧化状态方面发挥着至关重要的作用.
- 铜(3+) 离子参与CuO-CeO2催化剂的增强CO氧化机制,证明了合理的催化剂设计策略.
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