碳化纳米催化剂在现场环境中的作用:密度功能紧结和量子力学/分子力学研究
Xingchen Liu1, Dennis R Salahub1
1Department of Chemistry, Institute for Quantum Science and Technology, and Centre for Molecular Simulation, University of Calgary, 2500 University Drive NW, Calgary, Alberta T2N 1N4, Canada.
Journal of the American Chemical Society
|March 17, 2015
概括
本研究介绍了重油升级期间在碳化纳米颗粒上化的多尺度建模方法. 纳米粒子被发现是灵活的,影响反应通路.
科学领域:
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 使用过渡金属纳米颗粒的异质催化对于化学工业至关重要.
- 原子集群和散装模型之间存在一个知识差距,以了解纳米粒子催化.
- 对于含有过渡金属的纳米颗粒的反应仍然不太了解.
研究的目的:
- 为了研究碳化纳米颗粒 (MCNPs) 上的二化反应.
- 在现场重油升级的背景下建模这些反应.
- 开发一种跨度建模方法,将量子力学和分子力学结合起来.
主要方法:
- 量子力学 (QM) 密度功能紧固结合 (DFTB) 与分子力学 (MM) 力场的合,以创建一个QM/MM模型.
- 使用雨采样 (US) 来计算化的自由能量概况.
- 在现场现实的重油升级条件下与模型芳香溶剂模拟反应.
主要成果:
- 揭示了金属MCNP在工作条件下的前所未有的灵活性,与传统的刚性模型相反.
- 从MCNPs和溶剂中证明了显著的性贡献.
- 展示了这种灵活性对纳米级异质反应的自由能量概况的影响.
结论:
- MCNP的灵活性和溶剂相互作用是纳米级异质催化中的关键因素.
- 多尺度建模为以前没有用传统方法观察到的催化机制提供了新的见解.
- 这种方法提高了对优化重油升级过程的理解.
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