热电子诱导的高效的O2激活通过在Ta2O5上支持的Pt纳米粒子,由可见光驱动
Hirokatsu Sakamoto1, Tomoyuki Ohara1, Naoki Yasumoto1
1†Research Center for Solar Energy Chemistry, and Division of Chemical Engineering, Graduate School of Engineering Science, Osaka University, Toyonaka 560-8531, Japan.
Journal of the American Chemical Society
|July 10, 2015
概括
在氧化上的纳米颗粒使得在室温下使用可见光进行高效的有氧氧化. 这种绿色化学方法绕过了电子注入的限制,实现了有机合成的高量子产量.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 绿色有机合成绿色有机合成
- 光催化作用的光催化
背景情况:
- 可见光驱动的有氧氧化对于绿色有机合成至关重要.
- 金属/半导体系统看起来很有前途,但由于施托基屏障抑制热电子注入,其量子产量较低.
- 现有的非电子注入方法需要高温.
研究的目的:
- 开发一种新的光催化系统,以在室温下进行高效的有氧氧化.
- 为了克服现有系统中低量子产量和高反应温度的局限性.
主要方法:
- 使用在半导体氧化 (Ta2O5) 上支的 (Pt) 纳米粒子.
- 研究由可见光 (λ>400 nm) 驱动的非热电子注入机制.
主要成果:
- 在Ta2O5上的Pt纳米粒子在室温下实现了显著高的量子产量 (∼25%).
- Pt-Ta2O5相互作用增强了Pt中的电子密度和可见光吸收.
- 光生成的热电子在Pt表面直接激活了O2,产生了活性氧物种.
结论:
- Pt/Ta2O5系统在室温下提供高效的有氧氧化途径,无需依赖热电子注入.
- 这种方法为有机合成提供了一个更绿色,更有效的替代方案.
- 增强的可见光吸收和直接的氧气激活是系统高性能的关键.
