在Operando中识别Spinel Co3O4的几何位置依赖的水氧化活动

科学领域:

• 材料科学
• 电化学
• 催化剂

背景情况:

• 氧化 (Co3O4) 是水电解中的氧化演化反应 (OER) 的有希望的催化剂.
• Co3O4含有四面体 (Co(2+) ((Td)) 和八面体 (Co(3+) ((Oh)) 的离子,但它们在OER中的特定作用尚未完全理解.

研究的目的:

• 调查CO3O4中的离子在氧化演化反应中的几何位置依赖活性.
• 阐明Co2+) Td) 和Co3+) Oh) 位点在催化水氧化中的作用.

主要方法:

• 合成的 Co3O4 催化剂,选择性地用 Zn 取代 Co2+ (Td) 和 Al 取代 Co3+ (Oh).
• 在操作过程中进行电化学阻抗光谱 (EIS) 和X射线吸收光谱 (XAS) 来分析OER期间的催化剂行为.

主要成果:

• 替代CO2+ (Td) 对OER活动产生了重大影响,而替代CO3+ (O) 的影响较小.
• 在操作分析中,Co2+) Td位点对于氧化 (CoOOH) 的形成至关重要.
• 在Co(2+) ((Td) 处形成的氧化 (CoOOH) 被确定为氧化水的活性物种.

结论:

• 位于Co3O4四面体位的Co2+) 离子对于OER催化是必不可少的.
• 这些Co2+Td位点促进了活性氧化 (CoOOH) 中间体的形成,从而推动了水的氧化过程.