对具有不同结构的Pd-Pt双金属纳米晶体单合成的减少动力学的定量分析
Ming Zhou1,2, Helan Wang1, Madeline Vara3
1The Wallace H. Coulter Department of Biomedical Engineering, Georgia Institute of Technology and Emory University , Atlanta, Georgia 30332, United States.
Journal of the American Chemical Society
|August 30, 2016
概括
我们合成了- (Pd-Pt) 双金属纳米晶体, 与合金纳米立方体相比,Pd-Pt核心外八面体显著提高了氧降解反应 (ORR) 的催化活性和耐久性.
科学领域:
- 材料科学
- 纳米技术
- 催化剂
背景情况:
- - (Pd-Pt) 双金属纳米晶体是有前途的催化剂.
- 控制纳米晶体结构是优化催化性能的关键.
- 了解合成-结构-活动关系对于催化剂的开发至关重要.
研究的目的:
- 量化了解Pd-Pt双金属纳米晶体形成的还原动力学.
- 调查KBr对反应动力学和由此产生的纳米晶体结构的影响.
- 评估不同Pd-Pt结构的催化活性和耐久性,以进行氧降解反应 (ORR).
主要方法:
- 使用KBr来控制降解动力学的Pd-Pt双金属纳米晶体的合成.
- 通过与KBr的配体交换对前体离子氧化还原潜力的操纵.
- 纳米晶体结构 (核心外与合金) 和形态 (八面体与立方体) 的表征.
- 氧降解反应 (ORR) 活性和耐久性的电催化试验.
主要成果:
- 由于高的Pd:Pt减少率比率 (10.0),KBr的缺失产生了Pd@Pt核心外八面体.
- 由于Pd:Pt速率比率 (2.4) 降低,并对{100}面进行选择性的Br-capping,63mMKBr的存在导致了Pd-Pt合金纳米立方体.
- 与合金纳米立方体相比,Pd@Pt核心外八面体显著增强了ORR特异性活性 (1.51 mA cm(-2)) 和质量活性 (1.05 A mg(-1) Pt).
- 核心外八面体在20,000个循环后保持高质量活性 (0.68 A mg(-1) Pt),超过商业Pt/C催化剂.
结论:
- 在控制Pd-Pt纳米晶体结构和组成方面,KBr度是一个关键因素.
- 与Pd-Pt合金纳米立方体相比,Pd@Pt核心外八面体对ORR具有更好的催化性能.
- 这些发现提供了对双金属纳米晶体合成先进催化物的定量控制的理解.


