局部和自由电荷载体之间的相互作用可以解释CH3NH3PbBr3矿中的热光:时间域Ab Initio分析
Zhaosheng Zhang1, Run Long1, Marina V Tokina2
1College of Chemistry, Key Laboratory of Theoretical & Computational Photochemistry of Ministry of Education, Beijing Normal University , Beijing 100875, PR China.
Journal of the American Chemical Society
|November 10, 2017
概括
由于甲基 (MA) 分子的重定向,甲基胺矿太阳能电池具有延迟的高能光. 这种现象提高了矿太阳能电池的电荷载体移动性和光子到电子的转换效率.
科学领域:
- 材料科学
- 固态物理
- 量子化学
背景情况:
- 在甲基 (MAPbBr3) 中的高能光延迟表明长寿命,高流动性电荷载体.
- 这一特性对于提高矿太阳能电池的效率至关重要.
- 之前的假设将热光与甲基 (MA) 分子重定位联系起来.
研究的目的:
- 研究MA分子重定向在MAPbBr3热光中的作用.
- 在MAPbBr3中提供激发状态动态的原子学理解.
- 通过结构转换合理化实验观察到的热光.
主要方法:
- 时间域的量子动力学计算.
- 用不同的MA方向模拟MAPbBr3结构.
- 排放能量,寿命,电荷载体转移和重组时间的分析.
主要成果:
- MA分子的重定向对矿的排放能量和寿命有重大影响.
- 较高的带隙结构 (热光) 呈现出非局部化的波函数,类似于自由电荷载体.
- 较低能量结构显示局部化的极子具有较长的重组时间,与实验数据相匹配.
- 光寿命因电荷载体定位影响的非合变化而有所不同.
结论:
- MA重定向是MAPbBr3热光的一个关键因素.
- 该研究为MAPbBr3的激发态动态和热光提供了详细的原子学解释.
- 这些发现支持在MAPbBr3中采用双发射器发光模型,可能包括其他结构因素.
