在石HZSM-5中直接检测多个酸性质子位
Kuizhi Chen1, Maryam Abdolrhamani1, Eric Sheets1
1Department of Chemistry, Oklahoma State University , Stillwater, Oklahoma 74078, United States.
Journal of the American Chemical Society
|December 7, 2017
概括
石HZSM-5具有多个反应点, 而不是以前认为只有一个. 新的研究揭示了参与反应的两个额外的质子物种,挑战了传统的热催化观点.
科学领域:
- 不同质的催化
- 材料科学
- 固态化学
背景情况:
- 石,尤其是HZSM-5,是重要的工业催化剂.
- 传统的理解认为石中只有一种Brönsted酸部位.
- 包括HZSM-5在内的MFI热石家族具有复杂的催化性能.
研究的目的:
- 直接观察和描述HZSM-5中的所有反应性质子物种.
- 挑战石中只有一个活跃点的传统观点.
- 为了研究超晶格氧基的反应性.
主要方法:
- 固态核磁共振 (NMR) 光谱,包括1D和2D交换NMR.
- 用碳水化合物试剂进行- (H/D) 交换实验.
- 合成后的化学处理,以修改石的特性.
主要成果:
- 在HZSM-5中确定了两个额外的质子物种,经过室温H/D交换.
- 标志着一种新型的质子物种,在12-15ppm时具有H化学转移,归因于外类物种.
- 在布伦斯特德位点,超晶格 Al-OH 物种和试剂之间证明了直接的质子交换.
- 表明以前没有反应的外基基组是反应性的.
结论:
- 超出传统的布伦斯特德酸位,HZSM-5具有多种类型的反应性质子位.
- 超晶格类和它们的基组对催化活性有显著的贡献.
- 了解这些多个位点是优化热催化剂性能的关键.
