通过化工功能化地质石化化框架调节摆动效应
Claire L Hobday1, Thomas D Bennett2, David Fairen-Jimenez3
1EaStChem School of Chemistry and Centre for Science at Extreme Conditions, University of Edinburgh , David Brewster Road, Joseph Black Building, Edinburgh EH9 3FJ, U.K.
Journal of the American Chemical Society
|December 12, 2017
概括
在化化酸框架 (ZIF) 中的化工功能化控制了框架动态和孔径大小. 这一发现是通过管理"摆动效应"来优化ZIF的关键.
科学领域:
- 材料科学
- 化学学
- 纳米技术
背景情况:
- 由于它们的多孔结构,酸伊米达酸框架 (ZIF) 在分离技术中具有分子选的潜力.
- 不良的"摆动效应"或"门打开"现象可能会扩大ZIF窗口,阻碍精确的分子分离.
- 控制ZIF框架的动态对于提高它们在吸附和分离应用中的性能至关重要.
研究的目的:
- 调查化学功能化对ZIF中的伊米达连接剂的影响.
- 系统地研究链接器修改如何影响框架动态和孔隙特性.
- 建立一种控制ZIF中的"摆动效应"的方法,以提高分离性能.
主要方法:
- 使用高压 (HP) 单晶X射线衍射分析压力下的结构变化.
- 密度函数理论 (DFT) 的计算为电子结构和结合提供了洞察力.
- 大法典蒙特卡洛 (GCMC) 模拟模拟了客分子相互作用和吸附行为.
主要成果:
- 在同结构ZIF (ZIF-8,ZIF-90,ZIF-65) 上增加功能组的极性 (-CH3,-CHO,-NO2) 调节了链接器旋转.
- 在压力下旋转连接器会导致可调节的关键窗口直径,增加孔径和客体吸附能力.
- 该研究表明,功能群极性直接影响ZIF框架中的"摆动效应"的程度.
结论:
- 化学功能化提供了一个可行的策略来调整ZIF框架动态和孔隙.
- 了解客分子和链接器化学之间的相互作用对于指导"摇摆效应"至关重要.
- 这项研究为设计具有针对特定分离挑战的定制吸附性质的先进ZIF材料提供了途径.
