对CuZn纳米颗粒的结构和组成及其对电化学CO2减少的选择性之间的相关性进行分析

科学领域:

• 电化学
• 材料科学
• 催化剂

背景情况:

• 二氧化碳的电化学减排 (CO2RR) 是可持续化学生产的一个有希望的途径.
• 双金属铜 (CuZn) 催化剂具有控制CO2RR选择性的潜力.
• 缺乏对CuZn催化剂机制和性能决定因素的基本理解.

研究的目的:

• 调查大小控制的CuZn纳米颗粒对CO2RR的结构性能相关性.
• 阐明度和合金在产品选择性的作用.
• 在操作条件下了解CuZn催化剂的动态演变.

主要方法:

• 在碳支上合成大小控制的CuZn纳米粒子 (∼5nm).
• 电化学二氧化碳减排实验
• 准现场X射线光电子光谱 (XPS) 用于评估金属漏.
• 操作X射线吸收细结构 (XAFS) 光谱以研究合金和局部结构演变.

主要成果:

• 调整 Zn 度从10-50%大幅增加甲选择性 (∼70% FE) 并且抑制了的产生.
• 较高的度导致了较低的CH4产量和转向CO选择性.
• 在反应过程中,XPS证实没有显著的金属液.
• 在Operando XAFS中,在反应条件下发现了CuZn合金,化Zn降解形成CuZn合金 (黄铜).
• 时间依赖的XAFS显示了Cu-Zn相互作用的持续演变,与CH4到CO的选择性变化相关.

结论:

• 在反应条件下Cu和Zn的动态合金对于CO2RR中的产品选择性至关重要.
• -相互作用的演变决定了从甲转向一氧化碳的产生.
• 在操作条件下了解双金属纳米颗粒中的原子物种的相互作用对于催化剂设计和调节反应性至关重要.