在纳米工程光催化剂中进行序列式两电子转移的库伦屏障
Junhui Wang1, Tao Ding1, Kaifeng Wu1
1State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics and Dynamics Research Center for Energy and Environmental Materials, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian, Liaoning 116023, China.
Journal of the American Chemical Society
|July 17, 2020
概括
在纳米光催化剂中,顺序的两电子转移受到电荷积累的阻碍. 库伦屏障显著降低了第二个电子转移的速度和效率,影响了多电子光催化.
科学领域:
- 光催化
- 纳米材料
- 电荷转移动力学
背景情况:
- 多电子光触媒涉及到对触媒部位的连续电荷转移.
- 电荷积累效应至关重要,特别是在纳米级光催化剂中.
- 了解这些动态是有效人工光合作用的关键.
研究的目的:
- 在CdSe@CdS点在杆 (DIR) 纳米光催化剂中研究连续的两电子转移.
- 确定限制多电子转移效率的机制和瓶.
- 为改进的纳米光触媒系统提供设计原则.
主要方法:
- 使用--探测器暂时吸收光谱.
- 在Pt装饰的DIR纳米光催化剂中研究了电子转移 (ET) 动态.
- 应用了有限分离的远程电荷传输模型.
主要成果:
- 第二个电子转移面临来自奥格尔重组和显著库伦屏障的竞争.
- 第二个ET的速度和效率都会下降.
- 第二个ET的库伦屏障大约比第一个高60 meV.
结论:
- 电荷积累和库伦障碍是纳米光催化剂连续电子转移的主要限制.
- 这些发现揭示了真实多电子光催化系统的效率瓶.
- 这项工作为设计更高效的纳米结构光催化剂提供了指导方针.
