红外光驱 CO2 减少的大型 π 结合金属有机框架

科学领域:

• 材料科学
• 光催化
• 有机化学
• 化学工程

背景情况:

• 传统的光催化剂对近红外 (NIR) 光激发有困难.
• 由于频段间隙狭窄,用于光化学降解的NIR光敏材料往往具有不合适的频段位置.
• 开发高效的NIR光驱动催化剂对于减少二氧化碳至关重要.

研究的目的:

• 设计金属有机框架 (MOF) 具有大型π合有机半导体,用于NIR光驱 CO2 减排.
• 通过变化 π 结合单位系统调整 MOF 的结构和特性.
• 阐明这些MOF中的光诱导电子转移机制.

主要方法:

• 一系列带有增大宏循环 π 结合单位的中性 MOF 的合成.
• 单晶X射线衍射用于结构分析.
• 超快光谱,X射线光电子光谱 (XPS) 和现场电子磁共振 (EPR) 用于机械研究.

主要成果:

• 获得了精确排列的有机半导体单元和金属集群的MOF.
• 光谱研究证实了电荷分离和光激发动力学.
• 在NIR光下,四基 ((4- 碳二) 纳夫托波林) MOF (TNP- MOF) 的二氧化碳降解率高 (> 6630 μmol h-1 g-1),AQE超过2. 3% (760 nm) 和1. 11% (808 nm).

结论:

• 具有大型π合有机半导体的工程MOF是有效的NIR光驱 CO2 减少催化剂.
• 该研究验证了MOF中的光诱导电子转移途径.
• 与其他基于MOF的催化剂,包括可见光驱动的催化剂相比,TNP-MOF具有更好的光催化性能.