通过第二层阳离子调制改变单原子场的连接体场,增强了氧降解反应
Jiayi Qin1, Hui Liu1, Peichao Zou1
1Department of Physics and Astronomy, University of California, Irvine, California 92697, United States.
本研究引入了一种硫离子协调策略,用于增强碳 (Ru-N-C) 上的单原子催化剂的氧降解反应 (ORR). 经过修改的Ru-N-C催化剂表现出优越的活性和耐久性,性能优于商业/碳 (Pt/C).
科学领域:
- 电催化
- 材料科学
- 纳米技术
背景情况:
- 在碳支 (M-N-C) 上使用金属-N4 分子的单原子催化剂 (SAC) 对氧降解反应 (ORR) 是有前途的.
- 与3d相比,4d和5d过渡金属 (TM4d,5d) M-N-C催化剂具有更高的耐用性和抵抗芬顿反应.
- 提高TM4d,5d-N-C催化剂的ORR活性需要精确调整配体场环境.
研究的目的:
- 开发一种策略来调节单原子TM4d,5d位点的配体场,以提高催化性能.
- 研究硫离子协调对单原子碳 (Ru-N-C) 催化剂的结构和ORR性能的影响.
- 评估S-协调的Ru-N-C催化剂在金属空气电池中的催化活性,耐用性和性能.
主要方法:
- 使用单原子Ru-N-C作为模型系统.
- 使用硫离子协调策略来修改催化剂的结构.
- 进行密度函数理论 (DFT) 计算以了解电子结构和反应机制.
- 使用改性催化剂制造和测试金属空气电池.
主要成果:
- 硫离子与Ru中心的第二层原子协调,有效调整Ru位点的电子配置.
- 化催化剂具有显著的ORR活性和特殊的长期耐用性.
- 性能超过商业Pt/C和大多数报告的单原子催化剂.
- DFT计算表明,在Ru位点上ORR中间体的吸附能量较低,这解释了增强的活性.
- 金属空气电池使用S-协调的Ru-N-C催化剂表现出快速的动力学和出色的稳定性.
结论:
- 硫离子协调是一种有效的策略,用于调整连接体场并提高单原子4d/5d过渡金属催化剂的ORR性能.
- 开发的S-协调的Ru-N-C催化剂是传统ORR电催化剂的一个非常有前途的替代品.
- 这种方法为设计用于能量转换应用的先进单原子催化剂提供了途径.
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