在基于甲酸盐的金属有机框架中创建最佳口袋,用于气体吸附和分离:实验和计算研究
Wei Gong1,2, Yi Xie3, Thang Duc Pham4
1School of Chemistry and Chemical Engineering, Frontiers Science Center for Transformative Molecules and State Key Laboratory of Metal Matrix Composites, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China.
Journal of the American Chemical Society
|February 18, 2022
概括
一个新的金属有机框架 (MOF),NU-200,显示出异吸附和选择性. MOF内部的定制口袋,而不是开放的金属位点,是其高气结合亲和度的关键.
科学领域:
- 材料科学
- 化学学
- 纳米技术
背景情况:
- 网状化学专注于使用新型有机构件设计金属有机框架 (MOF).
- 了解分子层面的结构性质关系对于开发高性能MOF至关重要.
- 特定结构特征在气体吸附中的作用,例如开放的金属位点与封闭的口袋,是积极研究的领域.
研究的目的:
- 设计和合成一种具有特定拓的新型,强大的式MOF (NU-200).
- 研究NU-200的气体吸附和分离特性,特别是对于 (Xe) 和 (Kr).
- 阐明负责观察到的气体吸附行为的分子机制,重点关注结构特征的作用.
主要方法:
- 一种循环素功能化铁基甲碳酸连接剂和一个Cu2二氧化碳二次构造单元 (SBU) 的合成.
- 由此产生的MOF (NU-200) 对其多孔性和强度的表征.
- 计算模拟包括大法典蒙特卡罗 (GCMC) 和密度函数理论 (DFT) 来研究气体结合相互作用.
- 使用二氧化硫 (SO2) 作为探针分子进行实验验证.
主要成果:
- 成功合成了NU-200,这是一种高度多孔且坚固的型MOF,具有nbo衍生型的FOF拓.
- 对于Xe/Kr混合物,NU-200表现出卓越的异吸附能力和高预测选择性.
- 计算模拟显示,层次的碗形纳米囊,而不是开放的金属位点,对于通过超分子相互作用的强XE结合至关重要.
- 用SO2进行的实验和计算研究证实了口袋封闭在气体吸收中的重要作用,特别是在低压下.
结论:
- 有机构建块的合理设计可以导致具有定制结构特征的MOF,例如特定的口袋.
- 层次的纳米袋,而不是开放的金属站点,可以设计以提高气体吸附和分离性能.
- 这项研究提供了分子层面的理解,可以指导用于气体捕获和分离应用的先进MOF的未来设计.
