调整原子界面上的电子和固体相互作用以提高氧气的进化
Chen Feng1, Zhirong Zhang1, Dongdi Wang1
1Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale, Key Laboratory of Strongly-Coupled Quantum Matter Physics of Chinese Academy of Sciences, National Synchrotron Radiation Laboratory, Key Laboratory of Surface and Interface Chemistry and Energy Catalysis of Anhui Higher Education Institutes, Department of Chemical Physics, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, Anhui, P. R. China.
单原子催化剂为异质催化提供了新的见解. 这项研究探讨了COOOH中单个原子的氧气演变,揭示了基于原子位置的不同界面相互作用.
科学领域:
- 不同质的催化
- 表面科学
- 纳米材料
背景情况:
- 异质催化剂的活性取决于它们的表面和接口.
- 单原子催化剂 (SAC) 提供了原子层面的洞察力,但它们的界面机制尚未完全理解.
- 传统接口概念对零维SAC的适用性尚不清楚.
研究的目的:
- 在氧化 (CoOOH) 晶格中研究单个原子的界面相互作用,以增强氧化演化反应 (OER).
- 为了比较受限单个原子的催化机制与表面固定单个原子.
- 阐明电子和硬质效应在OER的SAC中的作用.
主要方法:
- 在 CoOOH 格子中合成单个原子.
- 在 CoOOH 表面定单个原子的合成.
- 电化学表征以评估氧气演变活动.
- 计算分析以了解电子结构和界面交互.
主要成果:
- 在 CoOOH 中限制单个原子促进了 Ir 和 Co 之间的高效电子转移,调整中间吸附以改善 OER.
- 固定在表面的原子在Ir-OH-Co接口上显示了最小的电子修饰,但显著的硬质效应.
- 这两种策略都减少了氧气进化的能量障碍,但通过不同的界面机制.
结论:
- 单个原子的位置极大地影响了OER的界面相互作用和催化性能.
- 封闭的单个原子主要利用电子效应来调整吸附,而表面固的原子则更多地依赖于固态相互作用.
- 这项工作为SAC的界面化学提供了更深入的理解,指导了未来的催化剂设计.
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