用氧气插入的表面层促进性氧化电催化

科学领域:

• 材料科学
• 电化学
• 催化剂

背景情况:

• 优化电催化剂电子结构对于高效的氧化反应 (HOR) 是至关重要的.
• 基于的催化剂是类金属的有希望的替代品,但需要提高性能.
• 现有的Ni催化剂缺乏广泛应用所需的实际竞争力.

研究的目的:

• 开发一种策略,精确地定制Ni电催化剂的电子结构.
• 为了获得最佳的氧结合能量 (OHBE),以提高性HOR性能.
• 研究表面氧气插入在调节Ni催化剂电子特性中的作用.

主要方法:

• 使用分子轨道理论和Hammer-Nørskov d-band模型来指导催化剂设计.
• 使用通过金属有机框架介导的低温热解的表面氧气插入策略.
• 描述了由氧插入的Ni催化剂 (Ni@O_i-Ni),并评估了其性HOR活性.

主要成果:

• 性HOR的Ni@O_i-Ni催化剂的质量活性为85.63mA mg^{-1,比原始Ni的质量提高了40倍.}
• 氧气插入优化了电子结构,改善了能量水平对齐,减少了抗结合填充,从而实现了最佳的OHBE.
• 发现OHBE与氧含量之间的线性相关性,以及OH结合强度与HOR活性之间的火山类相关性.

结论:

• 表面氧气插入是调整Ni催化剂电子结构和协调环境的有效策略.
• 通过氧气插入实现的优化OH结合强度对于高性HOR活性至关重要.
• 这种方法为氧化反应提供了高效和竞争力的Ni基电催化剂的途径.