在氧化物降解的不同阶段对氧化物演变性能的微动力学分析
Janis Geppert1, Philipp Röse1, Steffen Czioska2
1Institute for Applied Materials-Electrochemical Technologies (IAM-ET), Karlsruhe Institute of Technology, Adenauerring 20b, Karlsruhe 76131, Germany.
Journal of the American Chemical Society
|July 19, 2022
概括
二氧化 (IrO2) 电催化剂的微动力学限制了水电解的性能. 降解增加了脱质能,减少了活性,突出显示了材料变化是性能损失的原因.
科学领域:
- 电化学
- 材料科学
- 催化剂
背景情况:
- 质子交换膜水电解性能在很大程度上依赖于氧化反应的微动力学.
- 纳米颗粒鲁二氧化物 (IrO2) 电催化剂由于有效的中间表面物种形成,提供了平衡的活性和稳定性.
研究的目的:
- 开发和验证一个动态的微动力学模型,用于分析IrO2电催化剂中的表面过程相互作用.
- 实验确定真正的原始和降解的IrO2纳米粒子的微动力学和热力学值.
主要方法:
- 建立了一个详细的动态微运动模型.
- 使用循环电压测量验证模型.
- 分析了限制反应周转的吸附,脱质和氧脱离步骤.
主要成果:
- 确定了水的吸附,电位驱动的脱质和氧气分离作为速度限制的步骤.
- 在350mV的超电位下,确定了O,OOH和OO物种的表面覆盖面.
- 在降解过程中与增加的脱质激活能量相关的性能损失,反应能量的变化最小.
结论:
- 材料变化,特别是增加的脱质激活能量,是Iro2电催化剂性能损失的主要原因.
- 该模型提供了对降解活性位点的见解,这对于优化氧气演变性能至关重要.
- 这种方法可以实验识别真实催化剂纳米粒子的微动力学和热力学.
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