通过高压现场光谱和反应性调查对Cu的相关CO覆盖和CO电减
Jiajie Hou1, Xiaoxia Chang2, Jing Li1
1State Key Laboratory of Chemical Engineering, Department of Chemical Engineering, Tsinghua University, Beijing100084, China.
这项研究量化了铜 (Cu) 催化剂在CO降解反应 (CORR) 期间的一氧化碳 (CO) 覆盖面. 结果显示,CO覆盖面影响产品选择性,有利于更高覆盖面的氧化物.
科学领域:
- 电化学
- 表面科学
- 催化剂
背景情况:
- 对铜 (Cu) 的一氧化碳减少反应 (CORR) 的机制尚不完全理解,特别是对于绝对一氧化碳 (CO) 表面覆盖的作用.
- 在相关的电催化条件下量化CO2覆盖面对于阐明CORR途径至关重要.
研究的目的:
- 确定Cu电催化剂的绝对上限和和覆盖面.
- 研究CO覆盖范围对COR活动和产品选择性的影响.
- 在高碳压力下探索潜在的新反应机制.
主要方法:
- 使用表面增强红外光谱 (SEIR) 在定制的光谱电化学单元中测量CO覆盖面.
- 在高达60barg的CO压力和大气压力下工作.
- 在不同的CO压力下确定了COR活动和产品分销 (C2+产品).
主要成果:
- 在电催化条件下,CO覆盖率的上限为0.05单层,和覆盖率约为0.25单层.
- 对于吸附的CO,C2+产品的计算反应顺序小于单位,这表明CO合不具有决定性作用.
- 增加的CO覆盖率将选择性转移到氧化物 (例如,乙) 而不是乙烯,并导致检测出不常见的产品,如乙和乙烯糖醇.
结论:
- 这项研究提供了CORR期间对Cu的首次绝对量化.
- 碳化合物覆盖面对CORR的选择性有显著影响,更高的覆盖面有利于氧化物形成.
- 升高的CO压力可能促进新的C-C合路径,从而形成意想不到的产品.
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