使用无模板有机合成最大限度地利用ZSM-5热岩中的活性铁物种进行有效的选择性甲氧化
Qingpeng Cheng1,2, Guanna Li3,4, Xueli Yao2
1Physical Sciences and Engineering Division, Advanced Membranes and Porous Materials (AMPM) Center, King Abdullah University of Science and Technology (KAUST), Thuwal 23955-6900, Saudi Arabia.
Journal of the American Chemical Society
|February 14, 2023
概括
这项研究引入了一种新的合成方法,用于铁化化剂 (Fe-ZSM-5),可显著增加甲氧化活性位点. 在温和的条件下,改进的催化剂可以获得更高的C1氧化物产量.
科学领域:
- 催化剂
- 材料科学
- 化学工程
背景情况:
- 选择性氧化甲 (CH4) 成为有价值的化学物质至关重要,但具有挑战性.
- 传统的Fe-ZSM-5催化剂具有有限的活性位点,阻碍了效率.
- 在温和条件下开发具有更高活性和选择性的催化剂是关键的研究目标.
研究的目的:
- 开发Fe-ZSM-5的无有机模板合成策略,增强铁的结合和分散.
- 调查新型Fe-ZSM-5对选择性CH4氧化的催化性能.
- 阐明活性部位和反应机制的性质.
主要方法:
- 无有机模板合成Fe-ZSM-5 (Fe-HZ5-TF).
- 用H2O2作为氧化剂对CH4进行选择性氧化试验.
- 光谱表征 (例如,EPR,Mössbauer) 和密度函数理论 (DFT) 的计算.
主要成果:
- 新的合成方法产生了Fe-HZ5-TF,其活性位点比传统的Fe-ZSM-5多3倍.
- Fe-HZ5-TF获得了109.4 mmol gcat-1 h-1的高C1氧化率,对酸 (HCOOH) 的选择性为91.1%.
- 活动部位被确定为单核Fe物种,与常规催化剂中的双核Fe部位不同.
结论:
- 开发的Fe-HZ5-TF催化剂在选择性甲氧化方面明显优于传统的Fe-ZSM-5.
- 结合框架Al对的单核Fe物种是活性位点,通过激素驱动的通路运行.
- 这项工作为有效的催化转化甲为有价值的化学物质提供了有希望的途径.
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