在缺陷的二氧化催化剂中调整铜中的强金属支相互作用
Rajesh Belgamwar1,2, Rishi Verma1, Tisita Das3
1Department of Chemical Sciences, Tata Institute of Fundamental Research, Mumbai 400005, India.
Journal of the American Chemical Society
|April 5, 2023
概括
在TiO2涂层的基上,一种新型的铜催化剂在将二氧化碳 (CO2) 转化为一氧化碳 (CO) 方面表现出极高的活性和稳定性. 这种强大的金属支相互作用 (SMSI) 能够有效催化超过200小时.
科学领域:
- 材料科学
- 催化剂
- 化学工程
背景情况:
- 有效地将二氧化碳 (CO2) 转化为一氧化碳 (CO),对于可持续的化学合成和碳利用至关重要.
- 开发高活性和稳定的催化剂对于工业应用至关重要.
- 已知强金属支相互作用 (SMSI) 可以提高催化剂的性能,但需要精确的控制.
研究的目的:
- 设计和证明一种高活性和稳定的铜基催化剂,用于二氧化碳转化为二氧化碳.
- 调查铜与TiO2涂层的树状纤维纳米 (DFNS/TiO2) 支之间的强金属支相互作用 (SMSI) 的作用.
- 阐明催化机制和表面缺陷的作用.
主要方法:
- 在TiO2涂层DFNS (DFNS/TiO2-Cu10) 上支持的基于Cu的催化剂的合成.
- 使用电子能量损失光谱 (EELS),现场扩散反射红外里叶变换光谱 (DRIFTS),X射线光电子光谱 (XPS),H2温度编程减少 (TPR),现场拉曼,紫外线扩散反射光谱,以及现场时间解析的里叶变换红外光谱.
- 在反应条件下将二氧化碳转化为碳的催化性能评估.
主要成果:
- DFNS/TiO2-Cu10催化剂实现了高碳生产率 (5350 mmol g-1 h-1),对碳有99.8%的选择性.
- 催化剂表现出极好的稳定性,在反应200小时后仍然活跃,这归因于SMSI诱导的中度NP聚合和高分散.
- 现场光谱研究证实了SMSI,揭示了氧空位和Ti3+中心的动态生成和再生,并确定了反应中间体,支持氧化还原机制.
结论:
- 使用SMSI成功开发了一种基于Cu的高活性和稳定的二氧化碳转化催化剂.
- 催化剂的长期性能归因于持续的缺陷生成-再生周期,其中包括氧气空缺.
- 为二氧化碳减少过程提出了辅助的氧化还原通路机制.
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