在Titania支架上的单个原子的动态演化决定了反向的水气转移活动
Linxiao Chen1, Sarah I Allec1, Manh-Thuong Nguyen1
1Pacific Northwest National Laboratory, Richland, Washington 99352, United States.
Journal of the American Chemical Society
|May 5, 2023
概括
在逆水气转移反应中研究了单原子催化剂 (SAC) 的动态行为. 激活会产生高度活跃的Pd位点,而CO则通过促进烧结来使催化剂失活.
科学领域:
- 不同质的催化
- 材料科学
- 表面化学
背景情况:
- 单原子催化剂 (SAC) 是有前途的,但它们在反应过程中的动态演变尚不清楚.
- 了解动态行为对于催化剂开发和机械洞察至关重要.
研究的目的:
- 在逆水气转移 (rWGS) 反应过程中研究Pd/TiO2-解剖酶SAC (Pd1/TiO2) 的活性位点的演变.
- 阐明催化剂结构和活性是如何通过动态变化来调节的.
主要方法:
- 结合动力学研究,现场表征和理论计算.
- 在H2还原,氧化和CO处理下研究了催化剂的演变.
- 监测Pd原子/星团/粒子的形成和协调环境的变化.
主要成果:
- 在T≥350°C下降H2会改变Pd协调,通过碳素路径产生高度活跃的位点.
- 在H2激活下,Pd1的部分烧结到无序的1nm集群 (Pd_x) 发生.
- 氧化消除了活性位点,但可以重新分散Pd_x;CO处理导致5nm的Pd纳米粒子 (Pd_NP) 失活.
结论:
- 在催化和预处理过程中,SAC的协调环境和核性发生显著变化.
- 在rWGS中,H2激活路径占主导地位,导致活动增加和稳定状态的活性位点.
- 对SAC动态和结构功能关系的洞察对于催化剂设计至关重要.
