在低温下依赖于尺寸的团分散成孤立的单个原子以及对CO氧化活动的后果
Malik A Albrahim1, Abhijit Shrotri2, Raymond R Unocic3
1Department of Chemical Engineering, Virginia Polytechnic Institute and State University, Blacksburg, Virginia, 24060, USA.
Angewandte Chemie (International ed. in English)
|July 24, 2023
概括
在CO氧化过程中, (Rh) 集群在氧化物上转化为单个原子,显著提高了催化活性. 这种结构变化增强了反应能力,特别是在较低的温度下.
科学领域:
- 不同质的催化剂.
- 材料科学是一种材料科学.
- 表面化学 表面化学
背景情况:
- 了解支持的金属催化剂中的结构-反应关系是设计高效的催化系统的关键.
- 在反应条件下,金属集群的动态结构变化会影响催化性能.
研究的目的:
- 在反应条件下研究在 (Al2O3) 上支的 (Rh) 集群的结构演变.
- 为了将Rh集群的结构变化与它们在CO氧化中的催化活性相关联.
主要方法:
- 在现场/操作的光谱学.
- 现场偏差校正电子显微镜.
- 对CO氧化过程的动力学研究.
主要成果:
- 团在暴露于氧气和CO氧化过程中动态演变为孤立的单个原子.
- 较小的Rh集群大小和更高的反应温度有利于集群分散成单个原子.
- 在Rh集群分散的程度和CO氧化动力学之间存在直接的相关性.
结论:
- 将Rh集群分散到单个原子中,将二氧化碳氧化的催化活性大大提高了两个以上的数量级.
- 增强的活性归因于单个Rh原子的激活能量明显低于集群的激活能量.
- 这项研究突出了小Rh集群结构的敏感性和对反应环境的反应性.


