双原子催化剂的协同作用偏离了氧气进化反应的缩放关系
Cong Fang1,2, Jian Zhou1,2,3, Lili Zhang1,2,3
1Qingdao Institute of Bioenergy and Bioprocess Technology, Chinese Academy of Sciences, 266101, Qingdao, China.
异核双原子催化剂对氧演化反应有前途,性能优于单原子催化剂. 这项研究揭示了O-O合机制是它们增强活性的关键,并为发现新催化剂提供了指南.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 计算化学计算化学
背景情况:
- 单原子催化剂 (SAC) 为氧化演化反应 (OER) 建立.
- 双原子催化剂 (DACs),特别是异质核催化剂,为提高开放式反应器性能提供了潜力.
- 对OER的DAC的机制理解仍然有限.
研究的目的:
- 探索OER的异核双原子催化剂 (M'M@NC) 中的O-O合机制.
- 为了研究含有Fe,Co,Ni和Cu的DAC的催化活性,这些DAC支持N-doped石墨烯.
- 开发一个描述器来预测催化剂性能,并指导未来的催化剂设计.
主要方法:
- 大规模密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 为DAC构建活动地图.
- 分析催化活性的化学和结构起源.
主要成果:
- 确定了 *O-*O 合机制,作为一种绕过 OER 的缩放关系的途径.
- 七个异核和四个同核DAC表现出高的OER活性,超过了理论上的超潜力.
- 揭示了促进*O-*O合机制的潜在化学和结构因素.
结论:
- 异核DAC,特别是那些使用*O-*O合机制的DAC,可以超过OER的SAC.
- 开发的描述符有助于预测催化剂活性和设计高效的DAC.
- 这项工作促进了对OER机制的基本理解,并为催化剂发现提供了路线图.
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