酸性介质阻碍电化学CO2中的并联催化反应途径2 减少
Ning Ling1, Jiguang Zhang1,2, Meng Wang1,2,3
1Department of Chemical and Biomolecular Engineering, National University of Singapore, Singapore, 117585, Republic of Singapore.
使用铜银催化剂的并联催化增强了二氧化碳减少到中性溶液中的多碳产品. 然而,这种策略在酸性介质中受到阻碍,原因是铜表面的CO结合减弱.
科学领域:
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
- 材料科学 材料科学 材料科学
背景情况:
- 电化学二氧化碳减排 (CO2 R) 对于可持续的化学生产至关重要.
- 基于铜的催化剂对CO2R具有前景,但对多碳产品的选择性通常很低,特别是在酸性介质中.
- 在中性/性介质中,使用二氧化碳生成催化剂与主催化剂一起进行的双重催化已经取得了成功,以提高二氧化碳覆盖率和选择性.
研究的目的:
- 调查协同催化在酸性介质中的电化学二氧化碳减排的有效性.
- 了解在酸性条件下限制联催化性能的潜在机制.
- 为设计在酸性电解质中改善二氧化碳R的催化剂提供见解.
主要方法:
- 使用各种铜 (Cu) 和铜-银 (CuAg) 催化剂,共同减少13CO2和12CO混合物.
- 在中性和酸性介质中进行的电化学实验.
- 密度函数理论 (DFT) 模拟以探测反应机制和结合能.
主要成果:
- 双联催化在中性介质中是有效的,增强了CO覆盖率并促进了多碳产品的形成.
- 双重催化策略在酸性电解质中受到显著阻碍,表现较低.
- DFT模拟显示,离子 (H3O+) 在酸性条件下削弱了铜表面的CO结合能量,阻碍了联催化.
结论:
- 电化学二氧化碳减少的双联催化剂的有效性高度依赖于电解质的pH值.
- 酸性条件对基于Cu的并联催化具有根本性的挑战,原因是不良的CO结合.
- 需要新的催化剂设计策略来克服酸性介质对高效CO2 R. 施加的局限性.
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