超稳定的基金属有机框架中反应性氧物种生成效率的链接工程
Kun Wu1, Xin-Yi Liu1, Pei-Wen Cheng1
1College of Chemistry and Materials Science, Guangdong Provincial Key Laboratory of Functional Supramolecular Coordination Materials and Applications, Jinan University, Guangzhou, Guangdong 510632, P.R. China.
Journal of the American Chemical Society
|August 17, 2023
概括
研究人员开发了新的金属有机框架 (MOF) 以实现高效的光催化. 这些MOF,特别是JNU-214显示有氧氧化反应的增强电荷转移,提供可持续的,无贵金属的催化剂.
科学领域:
- 材料科学
- 光催化
- 协调化学
背景情况:
- 异质光催化剂的表面电荷转移对于反应性氧物种 (ROS) 生成和有氧氧化是至关重要的.
- 金属有机框架 (MOF) 提供可调节的供体-受体对,通过网状化学优化电荷转移动力学.
研究的目的:
- 设计和合成具有量身定制的捐赠者-接受者特性的新型同结构fcu-topology Ni8-MOF.
- 研究连接器工程对可见光光催化物的电荷分离和转移效率的影响.
- 评估这些MOF在有氧氧化反应中的光催化性能和稳定性.
主要方法:
- 通过使用线性桥梁双,合成一系列同结构的fcu-topology Ni8-MOF (JNU-212至JNU-215).
- 在恶劣条件下评估结构稳定性 (7 M NaOH, 100 °C, 24 小时).
- 在可见光下对基胺的有氧氧化MOF进行光催化评估,包括转化率的确定和回收实验.
主要成果:
- 合成的Ni8-MOF表现出极好的结构稳定性.
- 在可见光下,连接器的修改显著提高了电荷分离和传输效率.
- JNU-214采用了一种色亚醇单元,在酸胺有氧氧化过程中实现了99%的转化率,并且具有很高的可重复使用性.
结论:
- 在捐赠者-接受者-捐赠者MOF中系统调节电子接受能力是增强光催化的一种有效策略.
- 开发的Ni8-MOF,特别是JNU-214是有希望的无贵金属异质光催化剂,用于有氧氧化.
- 这项工作为设计高效和稳定的基于MOF的光催化剂提供了新的途径.
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