通过机器学习潜力实现的金属有机框架中的DFT质量吸附模拟.

科学领域:

• 材料科学 材料科学 材料科学
• 计算化学计算化学
• 化学工程是化学工程的重要组成部分.

背景情况:

• 金属有机框架 (MOF) 在吸附和分离方面表现有前途,大法典蒙特卡洛 (GCMC) 模拟广泛用于选.
• 在GCMC中的实证力场限制了具有开放金属位点的MOF的准确性,而密度函数理论 (DFT) 对于常规GCMC来说在计算上是不可行的.
• 需要准确的,计算上可行的方法来预测MOF中的气体吸附.

研究的目的:

• 开发和验证一个用于训练机器学习潜力 (MLP) 的协议,使用DFT数据进行准确的GCMC模拟MOF中的二氧化碳吸附.
• 评估从DFT计算中得出的MLP在预测吸附异温和吸附热量方面的性能.
• 调查MLP在不同MOF结构中的可转移性.

主要方法:

• 在ZIF-8和Mg-MOF-74中使用DFT计算的二氧化碳分子间相互作用能量和力来训练MLP.
• 使用等价的NequIP模型进行高效的数据训练.
• 与训练有素的MLP进行GCMC模拟,以获得吸附异温和吸附热量.

主要成果:

• 在ZIF-8中使用MLPs获得了高精度 (相互作用能量误差<0.2kJmol-1每次吸附物) 的CO2.
• 在ZIF-8和Mg-MOF-74中获得了 CO2 的精确吸附异温和吸附热量.
• 证明在一个MOF (ZIF-8) 上训练的MLP在没有特定训练数据的情况下无法准确预测其他MOF (ZIF-3,ZIF-4,ZIF-6) 的吸附,这凸显了定制或通用MLP的需要.

结论:

• 拟议的协议有效地将DFT精度与GCMC效率通过MLP集成在一起,用于研究纳米孔状材料中的气体吸附.
• 简单流程的准确性高度依赖于培训数据,强调了针对特定流程的代表性数据集或可泛化的简单流程的发展的重要性.
• 这种方法为在各种纳米孔质材料中对客体吸附的高度准确,第一原则的研究铺平了道路.