通过基于三酸的石墨碳化物的过渡金属单原子催化剂对高活性和选择性CO2减少的计算选
Shuang Ji1, Yi Li1,2, Yongfan Zhang1,2
1State Key Laboratory of Photocatalysis on Energy and Environment, College of Chemistry, Fuzhou University, Fuzhou 350108, P. R. China. liy99@fzu.edu.cn.
Physical chemistry chemical physics : PCCP
|August 31, 2023
概括
碳化物上的单原子催化剂有效地将二氧化碳转化为甲. Rh@TGCN和Ni@TGCN对这种电催化二氧化碳还原反应显示出有希望的低潜力.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 计算化学的计算化学
背景情况:
- 单原子催化剂 (SAC) 在电催化反应中效率高.
- 电催化二氧化碳减少反应 (CO2RR) 对于碳利用至关重要.
- 为CO2RR开发有效的SAC仍然是一个挑战.
研究的目的:
- 作为CO2RR的SAC,研究支持基于三酸盐的石墨碳化物 (TM@TGCN) 的过渡金属原子.
- 选和识别高度活跃和选择性的TM@TGCN催化剂.
- 阐明这些催化剂中控制CO2RR活性的机制.
主要方法:
- 使用密度函数理论 (DFT) 的计算.
- 用五步选方法来选择有前途的催化剂.
- 计算的重点是限制潜力和电子性质 (d频段中心,电荷).
主要成果:
- 四个TM@TGCN催化剂 (Ni,Rh,Os,Ir) 被确定为潜在的候选物.
- Rh@TGCN对CO2转化为CH4的限制潜力为-0.48V.
- Ni@TGCN证明了CO2转化为CH4的限制潜力为-0.58V.
结论:
- Rh@TGCN和Ni@TGCN在二氧化碳电还原到甲方面表现出色.
- 催化剂活动与负d波段中心和最佳正电荷相关.
- 这项研究为设计先进的CO2RR催化剂提供了理论见解.


