调节多元组件共价有机框架中的催化位点密度,用于电催化二氧化碳减排
Minghao Liu1,2, Xingyue Zhao1, Shuai Yang1
1CAS Key Laboratory of Low-Carbon Conversion Science and Engineering, Shanghai Advanced Research Institute, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201210, China.
研究人员精确控制了电催化二氧化碳减排 (CO2RR) 的共价有机框架 (COF) 中的催化位点. 甲酸 (H2Pc) 和酸 (NiPc) 单位的1:1比率产生了最高的CO2RR活性和选择性.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 催化场密度与电催化二氧化碳减排 (CO2RR) 的性能之间的关系仍未得到充分研究.
- 共价有机框架 (COF) 为催化剂设计提供可调节的结构.
研究的目的:
- 用量控制的CO2RR的催化场构建COF.
- 为了研究酸 (H2Pc) 和酸 (NiPc) 单位的密度与CO2RR性能之间的相关性.
主要方法:
- 合成多个H2Pc/NiPc-COF,精确控制H2Pc和NiPc单位的摩尔比率.
- 电催化评估CO2RR活动和选择性.
- 理论计算以阐明电子相互作用和结合机制.
主要成果:
- 一个H2Pc/NiPc-COF具有1:1摩尔比率表现出优越的CO2RR性能.
- 对一氧化碳 (FE_CO) 达到了95.37%的高法拉代克效率和4713.53小时-1.1的周转频率 (TOF).
- 证明了从H2Pc到NiPc单位的电子捐赠增强了CO2结合和催化活性.
结论:
- 电子捐赠的H2Pc单元显著提高了CO2RR的NiPc位点的电催化活性.
- 精确控制COF中的催化位密度对于优化电催化性能至关重要.
- 这项工作为设计基于框架内的电子相互作用的高活性CO2RR催化剂提供了新的策略.
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