将半经验汉密尔顿数视为灵活的机器学习模型产生了准确和可解释的结果

科学领域:

• 计算化学计算化学
• 量子力学就是量子力学.
• 机器学习 机器学习

背景情况:

• 量子化学计算在计算上昂贵,限制了它们在较小系统中的应用.
• 机器学习 (ML) 模型提供了较低的计算成本,但往往缺乏可解释性 (例如,深度学习"黑子").
• 解释性对于理解预测的物理和化学基础至关重要.

研究的目的:

• 为量子化学开发可解释的ML模型.
• 为了证明半经验量子化学 (SEQC) 模型可以在不牺牲可解释性的情况下对数据进行训练.
• 为了实现高准确度,可与DFT等既定方法相提并论.

主要方法:

• 利用基于密度功能的紧密结合 (DFTB) 模型,具有固定的原子轨道能量和取决于距离的相互作用.
• 使用*ab initio*计算数据训练SEQC模型,类似于深度学习培训.
• 验证了模型的准确性与合集群能量与完整的基础集外推算 (CCSD) (T) */CBS).

主要成果:

• 经过训练的SEQC模型保持了具有物理意义的功能形式.
• 对于测试的基准,达到与密度函数理论 (DFT) 相当的准确性.
• 证明,与深度学习相比,SEQC模型可以从大型数据集中学习,而与*ab initio*数据需求相比,数据需求减少.

结论:

• 训练有素的SEQC模型为量子化学研究提供了低成本,高精度和可解释的替代方案.
• 物理动机模型形式提高了化学ML中的数据效率.
• 这种方法弥合了计算效率和化学洞察力之间的差距.