结合高通量选和组装,在Kr/Xe吸附分离上发现高效的金属有机框架
Xin-Ming Du1, Song-Tao Xiao2, Xin Wang1
1Department of Chemistry and Key Laboratory for Preparation and Application of Ordered Structural Materials of Guangdong Province, Shantou University, Shantou 515063, Guangdong, China.
The journal of physical chemistry. B
|September 19, 2023
概括
从使用过的核燃料中回收 (Kr) 和 (Xe) 是至关重要的. 研究人员确定了关键的材料特性,并使用机器学习来设计新的金属有机框架 (MOFs),以实现高效的Kr/Xe分离.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 化学工程是化学工程的重要组成部分.
- 环境科学 环境科学
背景情况:
- 从使用的核燃料 (UNF) 中回收 (Kr) 和 (Xe) 对于经济和环境的好处至关重要.
- 开发高性能金属有机框架 (MOF) 材料用于Kr/Xe吸附分离是迫切需要的.
研究的目的:
- 选和设计先进的MOF材料,以实现高效的Kr/Xe吸附分离.
- 为高性能MOF建立结构吸附性质关系 (SAPRs).
主要方法:
- 大法典蒙特卡罗 (GCMC) 模拟在CoRE MOFs (2019) 中在11000个框架上进行.
- 机器学习技术被用来识别影响Kr/Xe吸附的MOF关键结构组件 ("基因").
- 组装了新型MOF,并评估了它们的热稳定性和吸附剂性能评分 (APS).
主要成果:
- 确定了关键的SAPR:孔隙度 (0.30-0.40),LCD/PLD (1.00-1.49),密度 (1.20-2.30 g/cm3) 和PLD (2.40-3.38 Å).这些都是主要的SAPR.
- 选并组装了8个具有APS>1290.89的新型MOF,其性能优于大多数现有框架.
- 电子结构计算揭示了具有主导感应能量的范德瓦尔斯力作为主要相互作用,以及静电电位梯度和Kr吸收之间的负相关性.
结论:
- MOF的几何结构和电子结构都对Kr/Xe吸附分离性能至关重要.
- 开发的SAPR和材料基因组学策略可以指导用于Kr/Xe分离的新MOF的实验发现.
- 鉴定到的MOF还显示出CH4/H2分离的潜力.
