调整双原子催化剂的协调环境以促进电催化降解:一项第一原则研究
Jiarui Wu1, Donghai Wu1,2, Haobo Li1
1Key Laboratory for Special Functional Materials of Ministry of Education, and School of Materials Science and Engineering, Henan University, Kaifeng 475004, China. madw@henu.edu.cn.
双原子催化剂 (DAC) 的协调工程增强了降解反应 (NRR) 的活性. 修改协调环境可以提高催化性能,降低固的能量障碍.
科学领域:
- 催化剂是一种催化剂.
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
背景情况:
- 协调环境定制调节过渡金属 (TM) 催化剂活动.
- 单原子催化剂 (SAC) 已经得到了广泛的研究,但双原子催化剂 (DAC) 仍未得到充分的探索.
- 了解DAC对于推进催化应用至关重要.
研究的目的:
- 调查协调工程对电催化降解反应 (NRR) 的DAC的影响.
- 通过替换 N 原子在 N 协调的基于石墨烯的 DAC 中,探索 B,N 或 O,N 协调的 DAC.
- 确定增强DAC中NRR活动和选择性的策略.
主要方法:
- 用第一原则计算来研究DACs.
- 分析了经过修改的DAC的电子结构和催化行为.
- 研究了关键中间体和反应通路的结合强度.
主要成果:
- B,N或O,N协同协调显著加强N2吸附,并改变吸附模式,促进N2激活.
- 关键中间体之间的线性缩放关系被减弱了.
- O,N 协调的 Mn2 DAC 实现了 -0.27 V 的超低限制电位,显示了峰值活动.
- 拟议的DAC系统的实验可行性得到证实.
结论:
- 协调工程有效地提高了NRR的DAC的化学活性和催化性能.
- 调整后的电子结构和修改后的中间结合导致了NRR活动和选择性的增强.
- 这项工作强调了协调工程在开发NRR和其他反应的先进DAC方面的重要性.
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