通过Mg/Fe双位点催化剂的局部场变形改善电催化氧的演变
Jing Zhang1, Yufeng Zhao1, Wanting Zhao2
1College of Sciences&Institute for Sustainable Energy, Shanghai University, Shanghai, 200444, China.
Angewandte Chemie (International ed. in English)
|November 9, 2023
概括
将引入铁--碳单原子电催化剂 (SAC) 优化了用于增强氧演化反应 (OER) 的自旋状态. 这种Mg/Fe双站点催化剂实现了卓越的OER活性和整体水分性能.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 电化学 电化学 电化学
- 催化剂是一种催化剂.
背景情况:
- 具有金属--碳 (M-N-C) 配置的过渡金属单原子电催化剂 (SAC) 对氧演化反应 (OER) 是有希望的.
- 有效的OER需要调节反应剂和产品之间的自旋依赖电子转移.
- 控制M-N-C催化剂的旋转配置,以提高开放式反应率,仍然是一个重大挑战.
研究的目的:
- 调查将一个主要组元素 (Mg) 引入Fe-N-C架构对OER活动的影响.
- 通过分析旋转状态过渡来理解增强的OER性能的起源.
- 开发一种新的Mg/Fe双站点催化剂,以实现高效的水分.
主要方法:
- 合成Mg剂的Fe-N-C电催化剂.
- 催化剂结构和电子性质的表征.
- 氧化演化反应 (OER) 和整体水分裂性能的电化学评估.
主要成果:
- 由Mg结合引起的局部场变形触发了Fe$^{2+}$的中间到低旋转过渡.
- Fe$^{2+}$从2.96 μ$_{B}$转变为0.95 μ$_{B}$的自旋转优化了OER基本步骤的吉布斯自由能量.
- /铁双位点催化剂在10 mA cm$^{-2}$时表现出224 mV的低OER超电位,在10 mA cm$^{-2}$时表现出1.542 V的电解电压,用于整体的水分裂.
结论:
- 通过Mg兴奋剂进行局部场变形是一种有效的策略,可以调节Fe-N-C SAC中的自旋状态.
- 旋转过渡显著增强了开放式可再生能源的能量和催化活性.
- 开发的Mg/Fe双站点催化剂与用于水分裂的最先进的过渡金属SAC相比,表现出更高的性能.
