缺陷诱导的单原子固定在金属有机框架上,用于高效的光催化剂缩
Guangmin Ren1, Jianyong Zhao1, Zehui Zhao1
1Key Laboratory of Marine Chemistry Theory and Technology, Ministry of Education, College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao, 266100, China.
Angewandte Chemie (International ed. in English)
|November 15, 2023
概括
研究人员使用有缺陷的UiO-66与单个原子增强了氨生产. 这种缺陷工程和单原子策略显著提高了光催化固定效率.
科学领域:
- 材料科学 材料科学 材料科学
- 催化剂是一种催化剂.
- 纳米技术纳米技术
背景情况:
- (N2) 固定成氨对于农业至关重要,但能源密集型.
- 光催化方法提供了一个可持续的替代方案,但需要高效的催化剂.
- 像UiO-66这样的金属有机框架 (MOF) 是光催化剂的有希望的支持.
研究的目的:
- 提高UiO-66的光催化活性,用于生产氨.
- 调查缺陷和单原子催化剂在N2固定中的作用.
- 了解光催化N2减少的机制.
主要方法:
- 使用光化学策略制造有缺陷的UiO-66 (d-UiO-66).
- 在d-UiO-66框架上沉积单个 (Ru) 原子.
- 在Ru和UIO-66.6之间的电子金属支相互作用 (EMSI) 的表征.
- 密度函数理论 (DFT) 计算以阐明反应机制.
主要成果:
- 在UiO-66上的缺陷制造使氨产量从4.57增加到16.28μmolg-1h-1.1.
- 将单个Ru原子加载到有缺陷的UiO-66上,进一步提高了该速率,达到53.28μmol g-1h-1.1.
- DFT结果证实了从Ru d轨道到N2轨道的电子捐赠,促进了NN键的激活.
- 提出了一个远程路径,最初的化步骤是速率决定的.
结论:
- 将单个Ru原子固定在有缺陷的UiO-66上,显著增加了光催化N2的固定.
- 在加速电荷转移和增强催化活性方面,EMSI起着关键作用.
- 这项工作为在MOF上设计高效的单原子催化剂以减少N2提供了洞察力.
